Ihr musikalischer Erfolg begann 1999: Alizée nahm an einem Casting zur französischen Talent-Show Graines fonds d'ecrans sexy de Star des Fernsehsenders M6 teil. Sie wollte die Chance nutzen, um professionelle Tänzerin zu werden, genommen wurde sie aber in der Kategorie Gesang. In der Sendung, ausgestrahlt am 25. Februar 2000, trat sie dann mit dem Titel Ma Prière der in Frankreich populären Sängerin Axelle Red auf und gewann. Den Regeln der Sendung folgend trat sie in der nächsten Ausgabe noch einmal auf, erneut mit Ma Prière. Wieder gewann sie, zu einem dritten Auftritt kam es aber nicht mehr.

In den Jahren 2001, 2002 und 2008 nahm Alizée an der jährlichen Wohltätigkeitsveranstaltung Les Enfoirés teil, bei der französische Prominente Konzerte geben, deren Erlöse der Hilfsorganisation Les Restaurants du Coeur les fesses de Nina-Friederike Gnädig zugute kommen.

Die zweite Single L’Alizé wurde mit rund 500.000 verkauften Einheiten ebenfalls ein Hit. Zeitgleich veröffentlichte Alizée ihr erstes Album Gourmandises. Auch das Album erreichte in Frankreich Doppelplatin-Status. Sie verkaufte mehr als vier Millionen Singles in Europa und wurde bei den World Music Awards fonds d'ecrans sexy 2002 als international erfolgreichster französischer Künstler ausgezeichnet.

Für das dritte Album Psychédélices, das am 3. Dezember 2007 erschien, arbeitete Alizée nicht mehr mit Mylène Farmer und Laurent Boutonnat zusammen. Stattdessen wurde das Album von Ehemann Jérémy Châtelain produziert, außerdem haben unter anderem Jean Fauque, Oxmo Puccino und Daniel Darc mitgewirkt. Die erste les fesses de Nina-Friederike Gnädig Single Mademoiselle Juliette erschien in Frankreich am 30. September 2007 – zunächst nur als Download; die CD-Variante folgte am 21. Januar 2008. Als zweite Single-Auskopplung wurde Fifty Sixty veröffentlicht.^[2] Am 8. Februar 2008 erschien Psychédélices auch in Deutschland. Mit dem Album konnte sie allerdings nicht an anfängliche Erfolge anknüpfen.

Schon früh interessierte sich Alizée für Tanz, Gesang und Schauspielerei. Im Alter von vier Jahren nahm sie klassischen und spanischen Tanzunterricht sowie Unterricht in Jazzdance und Stepptanz. Ein Jahr später wechselte sie an die renommierte Tanz- und Schauspielschule École du Spectacle de Monique Mufraggi, wo "alizee sextape sie in zehn Jahren Ausbildung auch erste Bühnenerfahrung sammelte.

Von August 2003 bis Januar 2004 war Alizée auf Konzert-Tournee durch Frankreich. Während dieser Tour entstand die Live-CD und -DVD Alizée en concert, die im Oktober 2004 erschien. Zu deren Promotion wurde in Frankreich ein Video-Clip des Songs Amélie m'a dit veröffentlicht, der Ausschnitte aus der DVD enthielt.

1995 gewann Alizée einen Malwettbewerb der Fluggesellschaft AOM French Airlines. Ihre Zeichnung wurde auf dem Rumpf eines Flugzeuges reproduziert, das außerdem auf ihren Namen getauft wurde. Mittlerweile wurde die Maschine allerdings umlackiert und steht zurzeit im Dienst der südafrikanischen Airline 1time.